Sayangnya performa Scaloni tidak pernah dilirik secara serius oleh pelatih Timnas Argentina.
Scaloni hanya mampu tampil sebanyak tujuh kali untuk Argentina antara tahun 2003 hingga 2006, meski sempat jadi bagian skuad Piala Dunia 2006 sebagai cadangan.
Karier kepelatihan Scaloni pada awalnya terlacak pada 11 Oktober 2016, saat ia bergabung dengan staf kepelatihan Jorge Sampaoli di Sevilla FC.
Pada Juni 2017, ketika Sampaoli ditunjuk sebagai bos tim nasional Argentina yang baru, ia ditunjuk sebagai asistennya.
Satu tahun kemudian, setelah kegagalan Argentina pada Piala Dunia di Rusia, Scaloni dan Pablo Aimar ditunjuk sebagai manajer sementara hingga akhir tahun.
Pada November 2018, Scaloni diangkat menjadi pelatih timnas Argentina hingga Juni 2019. Ketika itu Copa America 2019 berlangsung.
Dalam kesempatan itu Scaloni berhasil membawa Tango juara. Keberhasilan itulah yang membuatnya dipertahankan Argentina hingga Piala Dunia 2022.***