Di Timnas Inggris karier Kane sudah dimulai sejak tim usia muda di level Under-17, U-19, U-20 dan U-21.
Ia baru bisa mencetak gol debut di laga internasional pada 27 Maret 2015 sekaligus menjadikannya masuk skuad Timnas Inggris di UEFA Euro 2016.
Sejauh ini pencapaian terbaik Kane bersama Inggris adalah finalis Euro 2020.
Sementara di Piala Dunia 2022 Inggris disingkirkan Prancis 2-1 di perempat final. Laga itu diwarnai kegagalan Kane mencetak gol melalui penalti.
Seandainya Kane waktu itu berhasil membobol gawang Prancis tentu akan terjadi cerita lain di Piala Dunia 2022.***